徐颢菲2006年8月,与汪峰共同担任第2届深圳沙滩音乐节的形象大使。2007年5月,推出首支个人单曲《半夏》,并负责了MV的企划,脚本创作和服装设计,从而正式进军歌坛;随后,在搜狐网举办了“半夏物语”征集活动,并参与拍摄了《小仙女》系列动画短片的真人部分;7月5日,参加的安徽卫视综艺节目《周末我最大》播出,这是她第一次带着自己的歌上通告;其后,参加大学生音乐节百人欢唱会;9月19日,推出首张个人音乐专辑《小仙女之风色幻想》,收录了包括《镜中的女孩》《蝴蝶的触角》等在内的10首歌曲,该专辑由张亚东担任制作人。2008年3月,出版个人首本小说集《莲花之吻》,小说以超现实梦幻题材为主;同年,赴韩国培训街舞及表演;11月15日,参加湖南卫视综艺节目《快乐大本营》播出。2009年5月15日,获得中国音乐流行榜最佳新人大奖;6月,推出个人单曲《小仙女》,该歌曲由她亲自填词,改编自韩国爱情百合乐队的成名曲《爱情百合》;随后,主演了街舞剧《当街舞爱上芭蕾》;同年,与邵伟轩合作主演青春喜剧电影《青春方程式》,并演唱了主题曲《YouAreMyHero》,这是她的首部电影作品。徐颢菲宣传照2010年10月30日,出席“2009跨2010年度十大新人新歌”户外颁奖盛典,以国家音乐创意产业基地签约歌手身份登台表演;12月,主演街舞剧《莲花之吻》,在剧中饰演敢爱敢恨的女主角律封仙子;与此同时,她还出版了个人第2本小说集《双生精灵》,整部书40幅插图皆由徐颢菲亲自演绎,其中她亦包揽了全部的服装设计和后期效果设计。2011年1月,推出个人舞曲《1234ever》;3月6日,与金载沅,牛萌萌,朱琳合作主演的都市情感剧《
初恋》开播,在剧中饰演女主角徐爱莲的妹妹徐亚菲,这是她的首部电视剧作品;同年,担任音乐节目《中国音乐流行榜》的主持人;与此同时,她还担任了KU6网站的主持人;11月,参加山东卫视闯关真人秀节目《闯关上梁山》;此外,她还执导了《猫的借口》《即刻飞翔》等多支MV作品。2012年4月,主持光线传媒音乐节目《音乐风云榜》;同年,徐颢菲自导自演了哥特吸血鬼MV《MagicDance》,该MV以130万点击量获得优酷网周冠军,并同时以215万点击量获得土豆网月冠军;10月,为单击游戏《仙剑奇侠传五前传》演唱的首支主题歌曲《仙剑梦缘》上线。2013年,被浙江卫视歌唱选秀节目《中国好声音》选中,由于不喜欢炫技,最终她选择退出比赛;同年,出版个人第3本小说集《彼岸无花》;8月15日,推出第2张个人音乐专辑《冰蓝童话》,收录了包括《即刻飞翔》《猫的借口》等在内的10首歌曲,她不仅包揽了全部歌词创作,还首度尝试了作曲;11月29日,为电视剧《初恋》演唱的的同名主题曲《初恋》发行。之后,徐颢菲逐渐淡出演艺圈。2021年1月30日,在网易云音乐上线了个人单曲《莲花之吻》。